Vilūnuose 1810 m. Tadas Orvidas pastatė akmenų mūro unitų bažnyčią. 1822 m. valdžia uždraudė Vilūnuose gyventi unitų dvasininkui, nes netoliese, Kruonyje, buvo stačiatikių cerkvė. 1839 m. panaikinus bažnytinę uniją, bažnyčia perduota stačiatikių dvasininkijai, kuri čia įrengė cerkvę. Tik 1922 m. bažnyčia atiduota katalikams.
1923 m. įkurta parapija. Pirmojo klebono Juozapo Pužyckio rūpesčiu cerkvė pertvarkyta į bažnyčią, pastatyta medinė zakristija. 1960 m. kunigo Igno Milašiaus iniciatyva iš abiejų pusių pristatyta akmenų mūro zakristija.