Molėtai 1387 m. dovanoti Vilniaus vyskupui. Manoma, kad bažnyčia pastatyta XV a. antrojoje pusėje. Ji minima 1522 m. Per Šiaurės karą 1702 m. bažnyčia sugriauta, apie 1722 m. atstatyta. 1742 m. įkurta Švč. Mergelės Marijos brolija. Nuo 1777 m. veikė parapinė mokykla. K Bandzevičius, Molėtuose klebonavęs 1900–1924 m., su parapijiečiais 1903–1907 m. pastatė dabartinę mūrinę bažnyčią (statybos darbus prižiūrėjo inž. Stepanas Sestržencevičius).

1912 m. įrengti nauji vargonai, per Šv. Petro ir Povilo atlaidus kunigų K. Bandzevičiaus ir V. Jezukevičiaus rūpesčiu Molėtuose įvyko pirmas viešas lietuvių vaidinimas. 1912–1914 m. veikė Lietuvių katalikų blaivybės draugijos skyrius. Jis 1913 m. įsteigė arbatinę. Dekanas Matas Lajauskas (g. 1872 m.), Molėtuose klebonavęs nuo 1924 m., 1941 m. besitraukiančių raudonarmiečių nušautas.

1944 m. nugriauti bažnyčios bokštai atstatyti tik 1977 m. (trukdė vietos valdžia).